Nazwa fundacji pochodzi od imienia i nazwiska ponad dziewięćdziesięcioletniej wdowy po Helmucie Jamesie von Moltke, Freyi, mieszkającej obecnie w Vermont w Stanach Zjedonoczonych. Zarządzany przez Freyę von Moltke majątek, ówczesne Kreisau, był miejscem spotkań grupy oporu przeciwko reżimowi Hitlera, tzw. Kręgu z Krzyżowej. Ponadto dawał schronienie pozbawionym dachu nad głową i prześladowanym przyjaciołom.
Freya jest obok Clarity von Trott zu Solz, Marion von Wartenburg i Barbary von Haeften jednym z ostatnich żyjących świadków działalności Kręgu z Krzyżowej. Przez całe życie stała na straży ideałów reprezentowanych przez ten Krąg oraz duchowej spuścizny męża, Jamesa von Moltke. To jej zawdzięczamy istotną część przekazu o tym ważnym rozdziale niemieckiej historii.
Po demokratycznych przemianach roku 1989 Freya von Moltke natychmiast poparła ideę przebudowy majątku i przekształcenia go w międzynarodowe centrum spotkań oraz przejęła funkcję honorowej przewodniczącej Fundacji Krzyżowa dla Porozumienia Europejskiego, obecnej polskiej właścicielki centrum.
Szersza publiczność poznała Freyę von Moltke dzięki publikacji listów męża, Jamesa von Moltke, “Listy do Freyi 1939-1945" (Briefe an Freya 1939-1945 ), za które otrzymała w 1989 nagrodę “Geschwister Scholl-Preis". Wydane w roku 1999 "Wspomnienia z Krzyżowej 1930-1945" (Erinnerungen an Kreisau) opowiadają o okresie do końca Drugiej Wojny Światowej, kiedy to wraz z dziećmi, Casprem i Konradem musiała opuścić rodzinny majątek.

